Barbossa es el capitán de la Perla Negra, aunque originalmente fue capitaneada por el Capitán Jack Sparrow. Barbossa persuadió a Sparrow para que le revelase las coordenadas de la Isla Muerta, donde se encontraba el cofre de Cortés, repleta de monedas de oro azteca. Después de que Jack le diese tal información, Héctor y su tripulación se amotinaron contra él, dejándole en una pequeña isla con una pistola y un bala, esperando que llegase a la locura, se ahogase o se suicidara. Jack escapó después de tres días y planeó su venganza en diez años.
Barbossa y su tripulación encontraron el tesoro azteca, gastándolo en bebidas, mujeres, y todo tipo de placeres carnales, pero nada les complacía. Cuando hubieron gastado todo el dinero, ya era tarde: Habían sido maldecidos, conviertiéndose en gente no muerta, esqueletos no vivos que sólo se mostraba con la luna llena. Para contrarrestar esta maldición, debían recuperar hasta la última moneda de oro azteca y pagar la sangre demarrada. Esta sangre era la de Bill Turner "El Botas", que creyó correcto que estuviesen malditos por haberse amotinado contra Jack. Para que nunca se acabase la tortura de la maldición mandó una de las piezas de oro a su hijo, Will.
En venganza, fue atado a un cañón y tirado al agua. Barbossa siguió buscando la última pieza durante diez años, hasta encontrarla en posesión de Elizabeth Swann, la hija del gobernador de Port Royal, Weatherby Swann. Barbossa llegó allí gracias a la señal que recibió de la propia moneda al entrar en contacto con el agua. Sin saberlo, Jack Sparrow ya estaba allí. Creyendo que Elizabeth es la hija de "El Botas", Barbossa la coge prisionera (y a su medallón) en La Perla bajo Parlamento, una regla pirata que deja protegido a todo aquel que se acoja a dicha norma. Ya a bordo le confiesa el ritual que van a realizar llegados a la Isla de Muerta.
Al derramar su sangre en el cofre, la maldición no desaparece. Will y Sparrow rescatan a Elizabeth, y escapan con el medallón. Sparrow aparece inconsciente en una celda de La Perla. Barbossa persigue el Interceptor. Cuando les coge descubre la verdadera identidad de Will Turner, capturándole para el ritual. Antes de que Hector pudiese acabarlo, Jack decide hacer un trato con él, con la intención de traicionarle después.
Cuando los piratas malditos asaltan el navío real, Jack y Barbossa se encarnan en una lucha de vida o muerte. Luchando, Barbossa logra clavarle su espada, descubriéndose que Jack había robado una de las piezas del cofre, quedando los dos inmortales. Antes de que Barbossa pueda darse cuenta, Jack lanza la moneda a Will, quien está preparado para derramar su sangre. Jack saca el trabuco guardado durante diez años, y dispara contra el pecho de Hector, mientras que Will deja caer la moneda ensangrentada. Barbossa comienza a ser mortal, y su sangre se derrama por el disparo.
Él aparece al final de la película, al haber sido resucitado por Tia Dalma, ofreciéndose como capitán para la tripulación que quiere rescatar a Jack en el reino de Davy Jones.
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